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多組分(fēn)吸附穿透曲線分(fēn)析儀助力中(zhōng)大(dà)蘇成勇教授團隊《JACS》新成果

 更新時間:2023-07-13 點擊量:321

多組分(fēn)吸附穿透曲線分(fēn)析儀助力中(zhōng)大(dà)蘇成勇教授團隊《JACS》新成果:可大(dà)批量合成和可淨化的Zr-MOF用于煙氣深度脫硫和SO2回收


深度去(qù)除和回收SO2作爲工(gōng)業原料在煙氣脫硫和天然氣淨化中(zhōng)具有重要意義,但開(kāi)發低成本、可擴展、高效和可回收的物(wù)理吸附劑仍然是一(yī)個挑戰。

在此,中(zhōng)山大(dà)學蘇成勇教授課題組在《JACS》上發表題爲Scalable and Depurative Zirconium MetalOrganic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery"的論文報道了一(yī)種可行的合成方案來生(shēng)産DUT-67,該DUT-67具有可控的MOF結構、優異的結晶度、可調節的形狀/尺寸、毫克到公斤的規模,并通過回收溶劑/調節劑連續生(shēng)産。此外(wài),簡單的HCl後處理得到了淨化的DUT-67-HCl,其具有超高純度、優異的化學穩定性、可逆的SO2吸收、高分(fēn)離(lí)選擇性(SO2/CO2SO2/N2)、大(dà)大(dà)增強的SO2捕獲能力和良好的重複使用性。通過原位X射線衍射/紅外(wài)光譜和DFT/GCMC計算闡明了SO2的結合機制。從含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2煙道氣中(zhōng)進行的一(yī)步SO2分(fēn)離(lí)可以在幹燥和50%潮濕的條件下(xià)進行,從而回收96%的純度。這項工(gōng)作可能爲未來的SO2捕獲和回收技術鋪平道路,推動MOF合成朝着經濟成本、擴大(dà)生(shēng)産和改善理化性質的方向發展。


合成與晶體(tǐ)結構。

a)用于不同目的的原-DUT-67的合成條件和制備DUT-67-HCl的後處理。插圖顯示了樣品形狀和放(fàng)大(dà)設施。

b)在DUT-67-HCl中(zhōng)顯示8個末端OH/H2O基團的Zr6簇。

cDUT-67-HCl中(zhōng)的八面體(tǐ)籠。

dDUT-67-HCl中(zhōng)的立方體(tǐ)八面體(tǐ)籠。



作者使用比表面積及孔徑分(fēn)析儀(可參考儀器:BSD-660全自動高通量 高性能比表面積及孔徑分(fēn)析儀)測試了DUT-67-HClDUT-67孔結構信息,使用蒸氣吸附儀(可參考儀器:BSD-VVS&DVS 多站重量法氣體(tǐ)蒸氣吸附儀)評估了DUT-67-HClDUT-67的水蒸氣吸附性能及循環穩定性,使用氣體(tǐ)吸附儀(可參考儀器:BSD-PMC 腐蝕性氣體(tǐ)吸附分(fēn)析儀)評估了DUT-67-HClDUT-67SO2, CO2, N2, O2純組分(fēn)氣體(tǐ)的吸附性能,并通過virial方程評估了其吸附親和力及IAST評估了其及吸附選擇性。



(d) DUT-67和DUT-67-HCl在298K下(xià)的吸水等溫線。

(e) 用DUT-67-HCl重複吸水。

(f) 77K下(xià)的N2吸附等溫線以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔徑分(fēn)布。

氣體(tǐ)吸附性能。

(a,b)SO2、CO2、N2和O2在273和298K下(xià)與DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等溫線。

(c)報道的Zr-MOFs吸附和分(fēn)離(lí)SO2的性能比較。

(d)在DUT-67和DUT-67-HCl中(zhōng)吸收SO2和CO2的Qst。

(e,f)在298K下(xià)對DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST選擇性。



使用BSD-MAB 多組分(fēn)吸附穿透曲線分(fēn)析儀分(fēn)析了DUT-67/DUT-67-HCl對煙氣脫硫和SO2回收(N2/CO2/O2/SO2 =81.8:15:3:0.2, v/v/v/v)的實際分(fēn)離(lí)性能。在幹/(相對濕度=50%對分(fēn)離(lí)性能的影響可以忽略不計)條件下(xià),DUT-67-HCl (273 K1 bar下(xià)達到2.06 mmol g1)SO2捕獲能力是DUT-67(273 K1 bar下(xià)0.80 mmol g1)的兩倍。



模拟煙氣的柱穿透試驗。

(a,b)用DUT-67和DUT-67-HCl分(fēn)離(lí)N2/CO2/O2/SO2(81.8:15:3:0.2)混合物(wù)。

(c,d)用DUT-67和DUT-67-HCl在不同溫度下(xià)分(fēn)離(lí)煙氣。

(e)DUT-67-HCl的循環柱穿透試驗。

(f,g)在幹燥和潮濕條件下(xià)用DUT-67和DUT-67-HCl分(fēn)離(lí)煙道氣。

(h,i)DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲線。

除非标注溫度,否則所有數據都是在298K下(xià)收集的

其他參考儀器(點擊查看):

BSD-660全自動高通量 高性能比表面積及孔徑分(fēn)析儀

BSD-VVS&DVS 多站重量法氣體(tǐ)蒸氣吸附儀

BSD-PMC 腐蝕性氣體(tǐ)吸附分(fēn)析儀