多組分(fēn)吸附穿透曲線分(fēn)析儀助力中(zhōng)大(dà)蘇成勇教授團隊《JACS》新成果:可大(dà)批量合成和可淨化的Zr-MOF用于煙氣深度脫硫和SO2回收
深度去(qù)除和回收SO2作爲工(gōng)業原料在煙氣脫硫和天然氣淨化中(zhōng)具有重要意義,但開(kāi)發低成本、可擴展、高效和可回收的物(wù)理吸附劑仍然是一(yī)個挑戰。
在此,中(zhōng)山大(dà)學蘇成勇教授課題組在《JACS》上發表的題爲“Scalable and Depurative Zirconium Metal−Organic Framework for Deep Flue-Gas Desulfurization and SO2 Recovery"的論文報道了一(yī)種可行的合成方案來生(shēng)産DUT-67,該DUT-67具有可控的MOF結構、優異的結晶度、可調節的形狀/尺寸、毫克到公斤的規模,并通過回收溶劑/調節劑連續生(shēng)産。此外(wài),簡單的HCl後處理得到了淨化的DUT-67-HCl,其具有超高純度、優異的化學穩定性、可逆的SO2吸收、高分(fēn)離(lí)選擇性(SO2/CO2和SO2/N2)、大(dà)大(dà)增強的SO2捕獲能力和良好的重複使用性。通過原位X射線衍射/紅外(wài)光譜和DFT/GCMC計算闡明了SO2的結合機制。從含有痕量SO2的真正的四元N2/CO2/O2/SO2煙道氣中(zhōng)進行的一(yī)步SO2分(fēn)離(lí)可以在幹燥和50%潮濕的條件下(xià)進行,從而回收96%的純度。這項工(gōng)作可能爲未來的SO2捕獲和回收技術鋪平道路,推動MOF合成朝着經濟成本、擴大(dà)生(shēng)産和改善理化性質的方向發展。
合成與晶體(tǐ)結構。
(a)用于不同目的的原-DUT-67的合成條件和制備DUT-67-HCl的後處理。插圖顯示了樣品形狀和放(fàng)大(dà)設施。
(b)在DUT-67-HCl中(zhōng)顯示8個末端OH−/H2O基團的Zr6簇。
(c)DUT-67-HCl中(zhōng)的八面體(tǐ)籠。
(d)DUT-67-HCl中(zhōng)的立方體(tǐ)八面體(tǐ)籠。
(d) DUT-67和DUT-67-HCl在298K下(xià)的吸水等溫線。
(e) 用DUT-67-HCl重複吸水。
(f) 77K下(xià)的N2吸附等溫線以及DUT-67和DUT-67-HCl的孔徑分(fēn)布。
氣體(tǐ)吸附性能。
(a,b)SO2、CO2、N2和O2在273和298K下(xià)與DUT-67和DUT-67-HCl的吸附等溫線。
(c)報道的Zr-MOFs吸附和分(fēn)離(lí)SO2的性能比較。
(d)在DUT-67和DUT-67-HCl中(zhōng)吸收SO2和CO2的Qst。
(e,f)在298K下(xià)對DUT-67和DUT-67-HCl的SO2/CO2和SO2/N2的IAST選擇性。
模拟煙氣的柱穿透試驗。
(a,b)用DUT-67和DUT-67-HCl分(fēn)離(lí)N2/CO2/O2/SO2(81.8:15:3:0.2)混合物(wù)。
(c,d)用DUT-67和DUT-67-HCl在不同溫度下(xià)分(fēn)離(lí)煙氣。
(e)DUT-67-HCl的循環柱穿透試驗。
(f,g)在幹燥和潮濕條件下(xià)用DUT-67和DUT-67-HCl分(fēn)離(lí)煙道氣。
(h,i)DUT-67和DUT-67-HCl的SO2解吸曲線。
除非标注溫度,否則所有數據都是在298K下(xià)收集的
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